Tack för att du besöker Nature.com.Du använder en webbläsarversion med begränsat CSS-stöd.För bästa upplevelse rekommenderar vi att du använder en uppdaterad webbläsare (eller inaktiverar kompatibilitetsläge i Internet Explorer).Dessutom, för att säkerställa löpande support, visar vi webbplatsen utan stilar och JavaScript.
Korrelationen av atomära konfigurationer, särskilt graden av oordning (DOD) av amorfa fasta ämnen med egenskaper, är ett viktigt område av intresse inom materialvetenskap och kondenserad materiens fysik på grund av svårigheten att bestämma atomernas exakta positioner i tredimensionell strukturer1,2,3,4., Ett gammalt mysterium, 5. För detta ändamål ger 2D-system insikt i mysteriet genom att tillåta alla atomer att visas direkt 6,7.Direkt avbildning av ett amorft monolager av kol (AMC) odlat genom laseravsättning löser problemet med atomkonfiguration, vilket stöder den moderna synen på kristalliter i glasartade fasta ämnen baserad på slumpmässig nätverksteori8.Det kausala sambandet mellan struktur i atomär skala och makroskopiska egenskaper är dock fortfarande oklart.Här rapporterar vi enkel inställning av DOD och konduktivitet i AMC-tunna filmer genom att ändra tillväxttemperaturen.I synnerhet är pyrolyströskeltemperaturen nyckeln för att växa ledande AMC:er med ett variabelt intervall av medium order jumps (MRO), medan en höjning av temperaturen med 25 °C gör att AMC:erna tappar MRO och blir elektriskt isolerande, vilket ökar plåtens motstånd material på 109 gånger.Förutom att visualisera mycket förvrängda nanokristalliter inbäddade i kontinuerliga slumpmässiga nätverk, avslöjade atomupplösningselektronmikroskopi närvaron/frånvaron av MRO och temperaturberoende nanokristallitdensitet, två ordningsparametrar som föreslagits för en omfattande beskrivning av DOD.Numeriska beräkningar fastställde konduktivitetskartan som en funktion av dessa två parametrar, som direkt relaterar mikrostrukturen till de elektriska egenskaperna.Vårt arbete representerar ett viktigt steg mot att förstå sambandet mellan strukturen och egenskaperna hos amorfa material på en grundläggande nivå och banar väg för elektroniska enheter som använder tvådimensionella amorfa material.
All relevant data som genereras och/eller analyseras i denna studie är tillgänglig från respektive författare på rimlig begäran.
Koden är tillgänglig på GitHub (https://github.com/vipandyc/AMC_Monte_Carlo; https://github.com/ningustc/AMCProcessing).
Sheng, HW, Luo, VK, Alamgir, FM, Bai, JM och Ma, E. Atomisk packning och kort och medelstor ordning i metallglas.Nature 439, 419–425 (2006).
Greer, AL, i Physical Metallurgy, 5:e upplagan.(red. Laughlin, DE och Hono, K.) 305–385 (Elsevier, 2014).
Ju, WJ et al.Implementering av ett kontinuerligt härdande kolmonoskikt.vetenskapen.Extended 3, e1601821 (2017).
Toh, KT et al.Syntes och egenskaper hos ett självbärande monolager av amorft kol.Nature 577, 199–203 (2020).
Schorr, S. & Weidenthaler, K. (red.) Crystallography in Materials Science: From Structure-Property Relationships to Engineering (De Gruyter, 2021).
Yang, Y. et al.Bestäm den tredimensionella atomstrukturen för amorfa fasta ämnen.Nature 592, 60–64 (2021).
Kotakoski J., Krasheninnikov AV, Kaiser W. och Meyer JK Från punktdefekter i grafen till tvådimensionellt amorft kol.fysik.Pastor Wright.106, 105505 (2011).
Eder FR, Kotakoski J., Kaiser W. och Meyer JK Vägen från ordning till oordning - atom för atom från grafen till 2D-kolglas.vetenskapen.Hus 4, 4060 (2014).
Huang, P.Yu.et al.Visualisering av atomär omarrangemang i 2D-kiselglas: se kiselgeldans.Science 342, 224–227 (2013).
Lee H. et al.Syntes av högkvalitativa och enhetliga grafenfilmer med stor yta på kopparfolie.Science 324, 1312–1314 (2009).
Reina, A. et al.Skapa lågskiktiga grafenfilmer med stor yta på godtyckliga substrat genom kemisk ångavsättning.Nanolet.9, 30–35 (2009).
Nandamuri G., Rumimov S. och Solanki R. Kemisk ångavsättning av grafen tunna filmer.Nanotechnology 21, 145604 (2010).
Kai, J. et al.Tillverkning av grafen nanoband genom stigande atomär precision.Nature 466, 470–473 (2010).
Kolmer M. et al.Rationell syntes av grafen nanoband med atomär precision direkt på ytan av metalloxider.Science 369, 571–575 (2020).
Yaziev OV Riktlinjer för beräkning av de elektroniska egenskaperna hos grafennanoband.lagringskemi.lagringstank.46, 2319–2328 (2013).
Jang, J. et al.Lågtemperaturtillväxt av fasta grafenfilmer från bensen genom kemisk ångavsättning vid atmosfärstryck.vetenskapen.Hus 5, 17955 (2015).
Choi, JH et al.Betydande minskning av tillväxttemperaturen för grafen på koppar på grund av ökad London-spridningskraft.vetenskapen.Hus 3, 1925 (2013).
Wu, T. et al.Kontinuerliga grafenfilmer syntetiserade vid låg temperatur genom att introducera halogener som frön av frön.Nanoscale 5, 5456–5461 (2013).
Zhang, PF et al.Initiala B2N2-perylener med olika BN-orientering.Angie.Kemisk.inre Ed.60, 23313–23319 (2021).
Malar, LM, Pimenta, MA, Dresselhaus, G. och Dresselhaus, MS Raman-spektroskopi i grafen.fysik.Ombud 473, 51–87 (2009).
Egami, T. & Billinge, SJ Beneath the Bragg Peaks: Structural Analysis of Complex Materials (Elsevier, 2003).
Xu, Z. et al.In situ TEM visar elektrisk ledningsförmåga, kemiska egenskaper och bindningsförändringar från grafenoxid till grafen.ACS Nano 5, 4401–4406 (2011).
Wang, WH, Dong, C. & Shek, CH Volumetriska metallglas.alma mater.vetenskapen.projekt.R Rep. 44, 45–89 (2004).
Mott NF och Davis EA Electronic Processes in Amorphous Materials (Oxford University Press, 2012).
Kaiser AB, Gomez-Navarro C., Sundaram RS, Burghard M. och Kern K. Ledningsmekanismer i kemiskt derivatiserade grafenmonoskikt.Nanolet.9, 1787–1792 (2009).
Ambegaokar V., Galperin BI, Langer JS Hoppledning i störda system.fysik.Ed.B 4, 2612-2620 (1971).
Kapko V., Drabold DA, Thorp MF Elektronisk struktur av en realistisk modell av amorf grafen.fysik.State Solidi B 247, 1197–1200 (2010).
Thapa, R., Ugwumadu, C., Nepal, K., Trembly, J. & Drabold, DA Ab initio modellering av amorf grafit.fysik.Pastor Wright.128, 236402 (2022).
Mott, Conductivity in Amorphous Materials NF.3. Lokaliserade tillstånd i pseudogap och nära ändarna av lednings- och valensbanden.filosof.mag.19, 835-852 (1969).
Tuan DV et al.Isolerande egenskaper hos amorfa grafenfilmer.fysik.Revision B 86, 121408(R) (2012).
Lee, Y., Inam, F., Kumar, A., Thorp, MF och Drabold, DA Pentagonala veck i ett ark av amorft grafen.fysik.State Solidi B 248, 2082–2086 (2011).
Liu, L. et al.Heteroepitaxiell tillväxt av tvådimensionell hexagonal bornitrid mönstrad med grafenribbor.Science 343, 163–167 (2014).
Imada I., Fujimori A. och Tokura Y. Metallisolatorövergång.Präst Mod.fysik.70, 1039-1263 (1998).
Siegrist T. et al.Lokalisering av störning i kristallina material med fasövergång.Nationell alma mater.10, 202–208 (2011).
Krivanek, OL et al.Atom-för-atom strukturell och kemisk analys med hjälp av ringelektronmikroskopi i ett mörkt fält.Nature 464, 571–574 (2010).
Kress, G. och Furtmüller, J. Effektivt iterativt schema för ab initio total energiberäkning med hjälp av planvågsbasuppsättningar.fysik.Ed.B 54, 11169-11186 (1996).
Kress, G. och Joubert, D. Från ultramjuka pseudopotentialer till vågmetoder med projektorförstärkning.fysik.Ed.B 59, 1758–1775 (1999).
Perdue, JP, Burke, C. och Ernzerhof, M. Generaliserade gradientapproximationer gjorts enklare.fysik.Pastor Wright.77, 3865-3868 (1996).
Grimme S., Anthony J., Erlich S. och Krieg H. Konsekvent och noggrann initial parameterisering av densitetsfunktionella varianskorrigering (DFT-D) av 94-element H-Pu.J. Chemistry.fysik.132, 154104 (2010).
Detta arbete stöddes av Kinas nationella nyckel-FoU-program (2021YFA1400500, 2018YFA0305800, 2019YFA0307800, 2020YFF01014700, 2017YFA0206300 of China (5U129, 5U129, 5U123, 5U123, 519, 519 74001, 22075001, 11974024, 11874359, 92165101, 11974388, 51991344) , Beijing Natural Science Foundation (2192022, Z190011), Beijing Distinguished Young Scientist Program (BJJWZYJH01201914430039), Guangdong Provincial Key Area Research and Development Program (2019B010934001), Chinese Academy of Sciences Grant3 Science Pilot0000000, China Academy of Sciences3 Strategic Pilot0000. Frontier Plan av nyckelvetenskaplig forskning (QYZDB-SSW-JSC019).JC tackar Beijing Natural Science Foundation of China (JQ22001) för deras stöd.LW tackar Association for Promoting Youth Innovation of the Chinese Academy of Sciences (2020009) för deras stöd.En del av arbetet utfördes i den stabila enheten för starkt magnetfält i High Magnetic Field Laboratory vid den kinesiska vetenskapsakademin med stöd av Anhui-provinsen High Magnetic Field Laboratory.Datorresurser tillhandahålls av Peking University superdatorplattform, Shanghai superdatorcenter och Tianhe-1A superdator.
Эти авторы внесли равный вклад: Huifeng Tian, ​​Yinhang Ma, Zhenjiang Li, Mouyang Cheng, Shoucong Ning.
Huifeng Tian, ​​​​Zhenjian Li, Juijie Li, PeiChi Liao, Shulei Yu, Shizhuo Liu, Yifei Li, Xinyu Huang, Zhixin Yao, Li Lin, Xiaoxui Zhao, Ting Lei, Yanfeng Zhang, Yanlong Hou och Lei Liu
School of Physics, Vacuum Physics Key Laboratory, University of Chinese Academy of Sciences, Peking, Kina
Institutionen för materialvetenskap och teknik, National University of Singapore, Singapore, Singapore
Beijing National Laboratory of Molecular Sciences, School of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Peking, Kina
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Peking, Kina